Тогда же, к концу 1910-х годов, в переписке со своим другом, художником А. Макке, разработал собственную теорию цвета, где придавал каждому из основных цветов особый духовный смысл (синий воплощал для него «мужское» и «аскетическое» начало, желтый – «женское начало» и «радости жизни», красный – гнет «грубой и тяжелой» материи). 

      Зрелые картины мастера посвящены животным, представленным как высшие, более чистые существа по отношению к человеку, который казался Марку слишком безобразным. Среди характерных картин этого рода, с их плавными ритмами и яркими и в то же время драматичными цветовыми контрастами, – Красные лошади (1910–1912, Музей Фолькванг, Эссен). Под влиянием итальянского футуризма художник начал разлагать формы на составные плоскости, делая свои образы более динамичными (Судьба животных, 1913, Художественный музей, Базель).

   После начала Первой мировой войны Марк ушел добровольцем на фронт. Погиб под Верденом 4 марта 1916.